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Science:甲烷高选择性直接制甲醇
2017-05-05 | 编辑: | 【 】|浏览次数:
    

  甲烷作为一种温室气体,在天然气中广泛存在。如何将这种大量的温室气体转化为易于储存和运输的液体燃料,仍然是一个重要挑战。目前工业上采用的方法使先通过高温高压将甲烷转化为合成气,然后制备液态甲醇和碳氢化合物。这种工艺能耗较大,成本偏高,大规模生产还可行,而对于一些局部的小范围使用就无法承受。寻找一种新途径,在油气站点等小规模应用上实现高选择性、低成本的将甲烷直接转化为甲醇,显得尤为重要。

  有鉴于此,Sushkevich等人报道了一种逐级路径,利用含铜位点的沸石为催化剂,基于水的部分氧化,使甲烷以97%的高选择性无氧氧化直接制甲醇。在673K的氦气中活化之后,催化剂持续暴露于7 bar甲烷气体中和473K的水中,在此条件下,甲醇产量为0.204mol/mol Cu inzeolite。同位素标记证明,水是氧气的来源,起到再生沸石活性中心的作用,并极大地阻碍了甲醇的解析。基于原位XAS以及红外光谱和DFT计算,研究人员提出了一下机理:甲烷在CuII氧化活性中心被氧化,然后被CuI被水氧化生成CuII,同时产生氢气。

   

  
 

  图. 催化机理

参考文献:Vitaly L. Sushkevich, JeroenA. van Bokhoven et al. Selective anaerobic oxidation of methane enables direct synthesis ofmethanol. Science 2017, 356, 523-527.

来源:纳米人

 


 
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