青岛能源所开发出电还原CO2反应新型催化剂
CO2大量排放引起的全球变暖已成为全世界最关心的环保问题之一,因此,高效的将温室气体CO2转化成具有附加值的液体燃料十分具有研究价值。由于温和的反应条件和反应产物的可调控性,近年来电催化还原CO2生成有经济价值的小分子产物研究受到广泛关注。经过几年的研究发展,尽管研究者们已经开发出大量高效的电催化剂用于电催化还原CO2,但是如何实现在较负的催化电压下保持较高的催化效率从而达到高催化产率的目标一直是领域内的研究难点。
针对上述难题,青岛能源所刘立成研究员带领的环境友好催化过程研究组设计了一种新型的二维/零维的氧化铋纳米片/氮掺杂石墨烯量子点(Bi2O3-NGQDs)复合催化剂,应用于高效的电催化还原CO2生成甲酸,成功的解决了在更负电压范围内催化效率降低这个难题。相关成果已在线发表于本领域著名期刊Angewandte Chemie (DOI: 10.1002/ange.201807643)上。
研究组在前期的研究基础上(Journal of Materials Chemistry A, 2018, 6, 11236、ChemSusChem, 2018, 11, 1、 Journal of Materials Chemistry A, 2017, 5, 24651、 Journal of CO2 Utilization, 2017, 22, 191 )发现电催化效率在更负电压区间内的降低主要是由于在反应过程中催化剂表面吸附的CO2分子和反应中间体的浓度不够所导致。在该研究中,研究人员利用NGQDs表面的氨基官能团大大增强了主催化剂Bi2O3对吸附态CO2(ads)和中间体OCHO*的吸附能,同时引入NGQDs后加快了电催化反应过程中的电荷传递。氧化铋纳米片和氮掺杂石墨烯量子点之间完美的协同作用使复合催化剂在-0.9 V~ -1.2 V (vs. RHE) 的宽负电压区间内保持了高达95.6%的平均电流效率。此外,研究人员还发现氮掺杂石墨烯量子点不仅能增强Bi2O3的电催化还原CO2的活性,而且也能增强SnO2的电催化活性。该工作为提高其他的金属氧化物催化剂在负电压区间内的催化效率提供一种新策略。
上述工作由青岛能源所刘立成研究员指导完成,博士生陈志鹏为该论文的第一作者,刘立成研究员为该论文的唯一通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金的支持。(文/图 陈志鹏)
图:氧化铋/氮掺杂石墨烯量子点复合催化剂合成及电催化CO2过程实验图
文章链接:1. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/ange.201807643
2. http://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2018/ta/c8ta03328e
3. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/cssc.201800925
4. http://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2017/ta/c7ta07495f
5. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S221298201730392X
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