目前，全固态锂金属电池技术已成为最具前景的下一代高比能、高安全电化学储能技术。与传统液态电池中的液-固界面不同，全固态电池中的固-固界面深埋在电池内部，而且金属锂负极的水氧敏感、质地柔软等特性使得常规表征技术难以用于全固态锂金属电池的研究。因此，原位表征技术的缺乏阻碍了科研人员对固-固界面的深入研究，导致电池失效机制不清晰，严重制约着全固态锂金属电池技术快速发展。
为解决上述问题，青岛能源所固态能源系统技术中心潜心钻研多年，先后在全固态电池原位表征技术、界面失效机制、多尺度多物理场理论模拟和机器学习方面取得系列进展（Nature Communications, 2020, 11, 5889；Small Methods, 2021, 5, 2100442）。近期，在全固态锂金属电池电-化-力耦合失效机制方面取得重要进展。相关成果于近日发表在Advanced Energy Materials《先进能源材料》上。
固态能源系统技术中心与德国亥姆霍兹柏林材料与能源研究中心、德国联邦材料研究所合作，依托无损、原位、三维可视化地同步辐射X射线成像技术，捕捉到了全固态锂金属电池循环后的固态电解质机械形变、锂金属电极蠕变、以及界面反应引起的电池内短路行为，同时观察到了锂金属电极与硫化物固态电解质界面反应产物的三维分布和反应界面的动态移动，实现了对全固态锂金属电池电-化-力多物理场行为的原位三维可视化表征。同步辐射X射线成像技术成功解决了全固态电池中金属锂电极的原位可视化表征问题，为电池失效机制的研究提供了技术保障。
此外，研究人员还率先发展同步辐射X射线成像结合其它表征联用新技术，结合有限元（FEA）分析技术，进一步阐释了全固态锂金属电池的电-化-力耦合机制及其与电池失效的内在联系。研究发现，（电）化学反应可以引起固态电解质和电极材料剧烈地机械形变，而机械形变及（电）化学反应产物反过来又会通过影响固态电池内部电势分布、离子浓度分布和离子通量等关键参数造成全固态锂金属电池性能衰退。
基于先进的原位表征技术和多尺度多物理场理论模拟方法开展的全固态电池失效机制前瞻基础研究，为发展界面精准调控策略及关键原位聚合技术奠定了基础，为从根本上解决全固态电池失效问题提供了创新思路，同时为全固态电池的性能突破提供了重要的理论支撑和关键技术保障。
论文第一作者是孙富博士，通讯作者杨超博士，董杉木研究员，崔光磊研究员。上述系列工作得到了国家自然科学基金、中国科学院战略先导项目、山东省重点研发计划等项目的支持与资助。（文/图 孙富 马君 鞠江伟 董杉木）
Fu Sun#, Chao Wang#, Markus Osenberg, Kang Dong, Shu Zhang, Chao Yang,* Yantao Wang, André Hilger, Jianjun Zhang, Shanmu Dong,* Henning Markotter, Ingo Manke, and Guanglei Cui*. Clarifying the Electro-Chemo-Mechanical Coupling in Li10SnP2S12 based All-Solid-State Batteries. Adv. Energy Mater. 2022, 2103714.
全固态电池电化学-化学-机械力学多物理场耦合与电池失效关系示意图
