青岛能源所开发SA-DNA新型超高选择性海水提铀材料

为了满足日益增长的全球能源需求,核能应用在全球范围内迅速发展。铀作为核燃料,其需求量正逐年上升。目前陆地铀的储量有限,按照当前的消费速度,在未来100年内将会耗尽。而海洋中存在丰富的铀,大约有45亿吨,是陆地含铀矿石的1000倍。因此,从海水中提取可以作为铀的另一种来源,以确保核能满足长期工业发展的需求。经过长期研究,人们认为吸附是从海水中提取铀的有效方法,但是由于海水中铀的浓度低(≈3.3 ppb)且海水成复杂,尤其受钒离子干扰严重,选择性和高效吸附铀尤其具有挑战。因此设计和合成用于从海水中高效吸附铀的材料至关重要。

青岛能源所绿色反应分离与过程强化技术中心的高级工程师法芸和研究员刘会洲基于价格低廉的海藻酸钠(SA)和功能性DNA链,采用一步滴定-钙交联自组装法制备了具有半互穿网络和高吸附能力的SA-DNA水凝胶微球,用于选择性吸附铀酰离子(UO22+)。通过DNA作为选择性吸附位点,微球对UO22+的亲和力显著提高,其选择性是钒离子的43.6倍,实现了对UO22+前所未有的高选择性吸附。相关研究成果以“SA-DNA hydrogel microspheres for Ultra-Selective uranyl (VI) extraction”发表在国际期刊Chemical Engineering Journal 上。

所制备的微球大小约2毫米,包含许多微米级孔隙,以增强传质并充分暴露活性位点。在25 ℃pH=4.0条件下,最大吸附容量为189.5 mg⋅g-1FTIRXPS分析表明,UO22+主要与DNA中磷酸二酯键的P原子和O原子配位,同时与SA-DNA微球上的羧基螯合。DFT计算表明,DNAUO22+形成了涉及UO的配位结构。此外,这种新型吸收剂环境友好、成本低廉、易于合成,而且具有令人印象深刻的机械坚固性和可回收性。这项研究的结果对于推进从海水中选择性提取铀材料开发至关重要。此外,特定DNA具有识别各种金属离子的独特能力,这种基于DNA的吸附剂可用于从海水中回收其他有价值的金属离子。

青岛能源所硕士生张万圣、博士后辛洋洋为该论文的共同第一作者,法芸和刘会洲为共同通讯作者。该工作得到了青岛能源所强基计划项目的支持。(文/图 张万圣)

原文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.153690

Wansheng Zhang,Yangyang Xin,Yun Fa*,Fei Li,Yanli Liu,Mengqin Wu,Jihe Zhao,Hongwei Xu,Huizhou Liu*,SA-DNA hydrogel microspheres for Ultra-Selective uranyl (VI) extraction from seawater, Chemical Engineering Journal,495 (2024),153690.


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