金属氢化物团簇作为配体保护的金属纳米团簇领域中的重要分支，在催化、储氢和电池等研究方向都有重要应用。受限于X射线单晶衍射（SC-XRD）等传统表征方法，精确定位金属氢化物团簇中的氢原子仍然具有挑战性，严重影响了对构-效关系的理解。中子衍射技术虽然可以精确定位氢位置，但由于测试资源有限且测试样品要求等原因，难以满足日常研究需求。为了解决这一难题，青岛能源所团簇化学与能源催化研究组引入一种全新的机器学习方法——SSW-NN（基于神经网络的随机势能面行走），该方法无需依赖昂贵的中子衍射数据，即可高效、准确地预测氢的位置。通过与现有中子衍射数据的对比验证，该方法不仅在铜氢化物团簇中表现出卓越的预测能力，还能够应用于其他金属氢化物体系，包括金、银以及合金氢化物（图1）。这一创新性研究范式为氢原子定位提供了更加普适性的解决方案且极大降低了研究成本，为催化剂设计和能源材料的开发提供了重要的理论基础。

图1. 一种不依赖中子衍射的H位置定位方法

研究人员首先通过验证五个具有中子衍射数据的代表性铜氢化物团簇，证明了SSW-NN方法的准确性。这些团簇的氢位置预测与中子衍射数据高度一致（图2）。随后，团队将SSW-NN方法推广到14种仅具有SC-XRD和密度泛函理论（DFT）预测结果的铜氢化物团簇，进一步验证了其广泛适用性。为了展示该方法的普遍性，研究人员还对两个仅具备SC-XRD数据且没有DFT参考的团簇进行了氢定位，结果同样获得了符合对称性限制条件下氢位置的合理构型。最后，SSW-NN方法被成功应用于金、银和合金氢化物团簇的氢位置预测，证明了其不仅适用于铜基团簇，还能扩展到其他金属氢化物体系。相较于中子衍射测试，该方法可以作为高效且低成本的理想替代方案。

图2.（a）五个具有代表性的铜氢化物团簇的中子衍射结构（b）利用 SSW-NN 方法探索的 Cu15H2团簇势能面（c）七种势能面上局部最小值对应的候选结构的机器学习势预测与 VASP 计算的能量趋势比较（d）氢原子的初始随机位置和通过 SSW-NN 搜索确定的七个候选结构

SSW-NN方法应用于金属氢化物团簇中氢定位的创新点可概括为以下四点：

1、不依赖中子衍射的氢定位技术：SSW-NN方法是一种不依赖中子衍射的技术，仅需要SC-XRD和质谱（MS）两种常规测试手段的数据，极大提升了氢位置预测的普适性。

2、直接探索势能面（PES）：SSW-NN方法通过直接探索势能面，能够高效比较和优化不同氢位置候选结构，避免了传统方法中可能出现的结构变化和能量误差，使氢位置预测更加精确。

3、显著提高搜索效率：相比传统的DFT计算，SSW-NN方法能够显著提高搜索效率。在短时间内生成大量低能量构型，适用于更大规模的金属氢化物体系，大大缩短计算时间。

4、广泛适用性：SSW-NN方法不仅适用于铜氢化物团簇，还能广泛应用于银、金以及合金氢化物团簇，完整覆盖了金属氢化物团簇领域的研究范围，填补了研究空白。

本研究引入机器学习势函数，首次完整地实现了各种组成金属氢化物团簇的氢位置预测，揭示了机器学习方法与传统表征技术结合在氢原子定位中的协同作用，不仅提供了一种替代方案，建立了新的研究范式，还为中子衍射数据同样稀缺的储氢材料、结构生物学和超分子化学等领域提供了新的研究思路。

上述研究成果发表在Journal of the American Chemical Society上。联合培养博士研究生房聪为论文的第一作者，孙晓岩研究员和中国科学院上海有机化学研究所马思聪研究员为通讯作者。该工作得到了青岛能源所强基计划和山东省自然科学基金等项目的支持。（文/图 房聪）

原文链接： https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.5c02046

Cong Fang, Zhuang Wang, Ruixian Guo, Yuxiao Ding, Sicong Ma*, Xiaoyan Sun*. Machine Learning Potential for Copper Hydride Clusters: A Neutron Diffraction-Independent Approach for Locating Hydrogen Positions. J. Am. Chem. Soc.2025, DOI: 10.1021/jacs.5c02046.