青岛能源所联合中国海洋大学揭示木质纤维素糖化中纤维素酶失活的新机制
木质纤维素是地球上最丰富的可再生资源,将其高效转化为可发酵糖可为生物燃料生产和生物制造提供廉价碳源,具有广阔的应用前景。然而,在木质纤维素糖化过程中,酶制剂的活性常受到多种抑制物的影响,导致糖化效率难以提升,并且酶失活的具体机制尚不完全明确。
针对上述问题,青岛能源所联合中国海洋大学取得重要研究进展,发现了一种由底物来源的酚类化合物抑制纤维素酶的普遍性新机制,解析了该类化合物通过共价交联的方式导致酶失活的分子机制,并提出了可行的缓解策略。
研究团队发现,在基于热纤梭菌及其纤维小体(一种多酶复合物)的木质纤维素整合生物糖化(CBS)过程中,当使用亚硫酸盐预处理的小麦秸秆等底物时,热纤梭菌中表达的β-葡萄糖苷酶CaBglA发生了“消失”现象。随后,研究人员证实该酶并非被降解或吸附,而是与糖化体系中的酚类化合物发生了共价交联,从而导致其活性显著下降。进一步研究表明,这类酚类化合物广泛存在于未处理原料的抽提物及预处理过程中木质素的衍生物中,其诱导的共价交联失活作用不仅限于β-葡萄糖苷酶,在多种纤维小体及非纤维小体来源的内切葡聚糖酶、外切葡聚糖酶中也普遍存在,是一种普遍性的酶失活机制。

图1 酚类化合物对纤维素酶共价交联抑制机制的发现与解析
酚类化合物主要通过其氧化形成的醌中间体,与纤维素酶表面的赖氨酸和半胱氨酸的侧链氨基及巯基发生共价结合,从而造成酶活性丧失。研究团队发现,在无氧条件下,或添加含氨基基团的化合物(如赖氨酸、乙胺)与酶竞争结合酚类化合物,均可减轻酚类化合物对酶的损伤,有效保护纤维素酶的活性。
该研究不仅系统阐明了酚类化合物抑制纤维素水解的具体机制,也为突破木质纤维素生物转化的技术瓶颈提供了潜在策略,包括优化预处理工艺以降低酚类残留、开发相关耐受性酶和菌株、优化糖化工艺等。
上述研究成果由青岛能源所先进生物炼制与合成研究组联合中国海洋大学刘光磊教授研究组完成,青岛能源所刘亚君研究员、陈超副研究员、中国海洋大学硕士生吴升磊为论文共同第一作者,刘亚君研究员、刘光磊教授、青岛能源所冯银刚研究员为论文的共同通讯作者。基于该研究同时申请发明专利一项。(文/图 陈超)
论文原文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-026-72972-x
发明专利:一种木质纤维糖化体系中解除酚类化合物抑制纤维素酶的方法及其应用;申请号:CN202511240271.9
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