高效多功能先进新材料的开发是信息、航天、能源化学等高科技领域取得突破性进展的关键。由于不同材料的异质性，复合材料在形成过程中常常面临均一性和稳定性等问题，尤其是在如纳米和分子尺度的微观层面，问题变得更为突出。因此，开发有效的方法将不同优良特性的材料进行有机结合，是该领域亟待解决的科学问题。

　　高性能纳米碳材料和超薄二维硅酸盐材料因其可设计性和广泛的性能调节空间在高端材料领域引起了广泛关注。将这两类具有截然不同性能的纳米材料进行可控的复合，无疑是拓展新材料以获得新性能的有效途径。碳材料存在化学惰性，因此之前的尝试多是通过物理复合的方式将这两种材料结合，以获得具有二者性能的复合材料。虽然这种方法相对简单，但在微尺度上难以保证均一性和复合程度，从而限制了其在高端领域的应用前景。如何通过稳定的化学键合实现这两种材料的化学复合，成为解决上述问题的关键。近日，青岛能源所、兰州化物所、吉林大学等多家单位合作，通过弱制氢反应驱动创造性地制备了一类新的碳和硅酸盐二维超薄复合材料，并命名为carbosilicate（碳硅酸盐），相应材料在电解水制氢过程中甚至展示出优于商业IrO_x的效果。通过协同作用，三种自身不能持续发生的反应（铁与水反应制氢，碳管形成石墨烯带，块体氧化硅分解重排形成二维硅酸盐层）在温和的水热条件下持续发生并化学键合，最终形成新的复合材料，如下图示意。

　　图1碳硅酸盐可能的“解开和连接”合成过程的示意图　　 

　　为了进一步探究反应机理，孙晓岩研究员带领的团队以AIMD模拟为主要手段，结合相应静态计算，研究了碳纳米管在含铁离子溶液中的“裂解”机理。结果表明铁离子的存在对碳纳米管的裂解具有重要的促进作用，特别是在初步碳-碳键裂解过程中，有铁离子参与的第一个碳-碳键裂解能量(0.06 eV)比没有铁离子参与的的裂解能量(3.3 eV)低了5倍。同时计算结果还表明溶液中氧（或氢氧根）的参与对碳纳米管的持续裂解起到关键作用。这些计算结果与实验结果相吻合，为实验提供了有力的验证。

　　综上所述，这种新的化学复合材料家族，结合了纳米碳和超薄二维硅酸盐的优势，并兼具二者无法单独提供的特殊性能。同时，广泛的可调节性和经济性，为该材料家族的应用拓展提供了广阔的空间。这项研究揭示了三种本身无法持续发生的反应如何通过协同促进作用得以持续进行，展示了协同化学的新机制。协同作用机制的提出为相关新材料和新过程的开发提供了更简单的思路和更广泛的可能性。

　　图2通过AIMD模拟计算反应机理　　 

　　该研究工作由兰州化物所、青岛能源所、吉林大学牵头并联合金属研究所、德国马普Fritz Haber研究所、马普化学能源转化研究所、德国于利希研究中心、复旦大学等多家单位共同合作完成。吉林大学乔振安教授和青岛能源所团簇化学与能源催化组孙晓岩研究员为该论文的共同通讯作者。本研究获得了国家自然科学基金、青岛能源所强基计划等项目的支持。（文/图 孙晓岩）

　　原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202318043

　　Yuxiao Ding, Yumeng Liu, Alexander Yu. Klyushin, Liyun Zhang, Gengxu Han, Zigeng Liu, Jianying Li, Bingsen Zhang, Kang Gao, Wei Li, R diger-A Eichel, Xiaoyan Sun^*, Zhen-An Qiao^*, Saskia Heumann. Ultrathin Two-dimensional Layered Composite Carbosilicates from in situ Unzipped Carbon Nanotubes and Exfoliated Bulk Silica. Angew. Chem. Int. Ed. 2023 e202318043.